Der Einfluss der chemischen Bindung auf die

     Zerfallskonstanten von Cr-51, Mn-52 und Zn-65



An dieser Stelle sollen kurz die Ergebnisse der Dissertation von Ferdinand Buheitel am Institut für Radiochemie der
Technischen Universität München
präsentiert werden, weil sie aus Zeitmangel bisher nur teilweise veröffentlicht wurden.
Interessenten lassen wir gerne eine Kopie der vollständigen Arbeit zukommen.


Grundlagen

Beim Elektroneneinfang (EC) sind die Hüllenelektronen direkt an der Umwandlung des Atomkerns beteiligt.
Die Zerfallskonstante λ ist hier näherungsweise proportional zur Elektronendichte am Ort der Kerns.
Der relative Unterschied der Zerfallskonstanten zwischen zwei Verbindungen ist also grob gleich dem relativen
Unterschied der Elektronendichten am Kern.

Die Mößbauer-Isomerieverschiebung zwischen zwei Verbindungen ist gleich dem Produkt aus
   - dem Unterschied der Elektronendichten am Kern,
   - der mittleren quadratischen Radiusänderung des Mößbauerkerns zwischen Grundzustand und
     angeregtem Zustand 
   - und einem bekannten Faktor.

Misst man bei einem Element an einem einzigen Verbindungspaar die Isomerieverschiebung eines
Mößbauerisotops und dazu den relativen Unterschied der Zerfallskonstante eines EC-Isotops, so kann
man die mittlere quadratische Radiusänderung des Mößbauerkerns berechnen. (Der dazu noch notwendige
absolute Wert für die Elektronendichte am Kern ist mit guter Genauigkeit bekannt.)
Man kennt dann also den Umrechnungsfaktor von der Isomerieverschiebung zur Elektronendichtedifferenz
am Kern.


Ergebnisse

An den Isotopen

                             Cr-51   (EC,                              T1/2 = 27.7d),

                             Mn-52  (70.5% EC,  29.5% β+,   T1/2 = 5.59d)    und

                             Zn-65   (98.6% EC,   1.4% β+,    T1/2 = 244d)

der 3d-Übergangsmetalle wurden relative Unterschiede der Zerfallskonstanten λ zwischen Verbindungen
mit unterschiedlichen Oxidationsstufen gemessen:

gemessene Unterschiede der Zerfallskonstanten


Die Messungen an den Verbindungen (ohne Cr-Metall) des Cr-51 und des Mn-52 (hier unter der Annahme,
dass die β+ - Zerfallskonstante nicht beeinflusst wird) ergeben eine relative Erhöhung der EC-Zerfallskonstante
von rund 1.5 . 10-4 je formal weggenommenem 3d-Elektron.
Das Vorzeichen dieses Ergebnisses ist plausibel: Die 3d-Elektronen haben einen kleineren mittleren Abstand
zum Kern als die 3s-Elektronen. Werden 3d-Elektronen weggenommen, dann sehen die 3s-Elektronen eine
größere effektive Kernladung, und ihre Dichte am Kernort wird höher.

Das Ergebnis für Zn-65 erlaubt die Berechnung der mittleren quadratischen Kernradiusänderung des
Mößbauerisotops Zn-67 (F. Buheitel, W. Potzel, D.C. Aumann.  Calibration of isomer shifts of
the 93.3 keV resonance in Zn-67. Hyperfine Interactions 47, 606 (1989).   ( "Literatur und Links":  Zitat /2/)).

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